异构接口是一种计算方法

利用大规模计算设计面向新的光电功能的异质接口

组装“乐高式”2D“异质结构”可以产生与组件的内在特征截然不同的涌现属性和功能。

基于密度泛函理论(DFT)的能带结构计算可以揭示不同异质结构的界面性质。

二维钙钛矿/TMD异质结构的界面性质

基于不同2D材料的异质结构产生了“新”特性，这些特性可能与单个材料的特性有显著不同。这种异质结构可以通过组装不同种类的原子薄的二维材料来制造。

其中一个2D材料家族，2D钙钛矿，与典型的大块钙钛矿相比，显示出有趣的光物理性质和更好的稳定性。然而，到目前为止，二维钙钛矿的近红外(NIR)/可见范围光电器件性能指标一直很差，这是由于某些内在的和materials-specific限制如大带隙，异常高的激子结合能和低光学吸收。

由莫纳什大学的研究人员领导的一项新研究研究了一种方法，通过将二维钙钛矿与光学活性过渡金属二卤属化合物(TMDs)缀合来提高光电器件性能并扩展其功能。二维钙钛矿和tmd在结构上不同，然而，由于堆叠层之间的范德华相互作用，它们可以形成干净的界面。通过精确的第一性原理计算，作者证明了在2D钙钛矿/TMD异质结构中，新的界面(带对齐)和输运性质是可行的，可以根据适当的成分选择进行广泛的调整。

为了准确地理解界面属性，作者创建了界面的点阵匹配结构，并使用超级计算设施通过高内存密集型计算来探索它们的属性。

在特定的系统中，预测的与近红外/可见光带隙的ii型对准可以在相对较低的能量下增强光学吸收。此外，相当大的带偏移和具有较低解离能的层间激子的可能性可以导致激发态载流子在两种材料之间更容易的层间分离。这些使得实现更高的光电流和提高太阳能电池效率成为可能。研究人员还预测了i型系统用于基于重组的器件的可能性，如发光二极管和iii型系统用于实现隧道传输。此外，它们还在这种2D钙钛矿/TMD异质结构中显示出显著的应变容限，这是柔性传感器的先决条件。

FLEET CI a / Nikhil Medhekar教授与博士生Abin Varghese和博士后研究员Yuefeng Yin博士一起领导了这项工作，他说:“总的来说，这些发现表明，计算引导的异质结构选择可以为特定设备应用提供比内在材料更好的平台，并在下一代多功能设备如柔性光电传感器或led中具有潜力。”

调节光产生电流的极性

为了进一步探索二维异质结构的物理，该团队与来自印度孟买IIT的Saurabh Lodha教授领导的实验人员合作，解释了一种尚未发现的光电现象的出现。在WSe的第一部作品中₂/ SnSe₂异质结构，在照明时，光电流的极性显示出依赖于跨异质结构界面的电传输类型(热离子或隧道)。

莫纳什大学的研究人员采用密度泛函理论，基于电场相关的能带结构计算，并将这一观察结果归因于界面处的能带对准性质。他们共同表明，从ii型到iii型波段排列的变化导致光电流的极性从正变为负。

在光电探测器的性能方面，响应率和响应时间是至关重要的指标。在这项研究中，在器件原型中实验观察到高负响应率和快速响应时间，这为进一步开发基于二维材料的器件的实际应用提供了鼓励。

在另一种异质结构中，由黑磷和MoS组成₂实验表明，光导的极性与光照波长有关。在MoS吸收边缘以上特定波长处所见的负光电导₂可以控制和可逆地调整到较低波长的正光导。正负光导交叉的阈值波长与薄片厚度有重要关系。莫纳什大学的研究人员进行的厚度依赖的带结构计算清楚地表明，在特定厚度下，载流子重组增加的可能性可能导致负光电导，从而有助于得出结论。

这些研究证明了在光电探测器中控制传感机制的新方法，这些方法尚未得到如此详细的研究。

研究

1. ”二维杂化钙钛矿/过渡金属二元异质结构的近红外和可见光范围光电子学研究发表于《先进材料接口》(DOI: 10.1002/ admin .202102174)
2. ”大负响应度高速WSe2/SnSe2二极管的带向调谐光电流发表于ACS Nano (DOI: 10.1021/acsnano.1c11110)
3. ”BP-MoS异质结构中波长控制光电流极性切换发表于《先进功能材料》(DOI: 10.1021/acsnano.1c11110)

以及来自澳大利亚研究理事会和莫纳什研究所，在印度的科学技术部(SwarnaJayanti奖学金)及电子及资讯科技部(Visvesvaraya博士计划)．位于印度理工学院孟买纳米制造设施(IITBNF)用于器件制造和表征。大规模的计算是由澳大利亚实现的国家计算基础设施(NCI)和Pawsey超级计算设施。研究人员在NCI的Gadi和Pawsey的Magnus超级计算机上进行了模拟。

更多的信息

• 联系A/ Nikhil Medhekar教授(莫纳什大学)nikhil.medhekar@monash.edu
• 访问计算材料实验室莫纳什大学